中国科学技术大学工程科学学院微纳米工程实验室吴东教授、褚家如教授课题组和南京大学固体微结构国家重点实验室张勇教授、肖敏教授、祝世宁院士课题组合作，利用飞秒激光加工技术，在铌酸锂（LiNbO3）晶体中首次成功制备三维非线性光子晶体（Nonlinear Photonic Crystal，简称 NPC）,并验证了三维空间准相位匹配，解决了制备三维NPC的技术瓶颈。近日，他们又首次将三维NPC应用于高效非线性光束整形，使产生的二次谐波光束的转换效率相较于传统的二维非线性光束整形提升了两个数量级。该成果为三维非线性光子晶体在光通讯，超分辨成像，高维纠缠源等领域的应用奠定了基础。相关工作以“Efficient nonlinear beam shaping in three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystals”为题于2019年9月13日发表在Nature Communications 10, 4193 (2019)上。
光与非线性晶体相互作用是实现光波频率转换的主要方式之一。为了得到较高的非线性频率转换效率，光波在非线性晶体中必须同时满足能量守恒和动量守恒条件。然而，晶体的色散效应使得动量守恒条件难以得到满足。1962年，诺贝尔奖获得者Bloembergen提出准相位匹配（Quasi-Phase-Matching，简称QPM）理论：在非线性晶体中构造周期性结构，通过超晶格在倒空间上的倒格矢来“补偿”相互作用的光子之间的动量失配，从而相对容易地满足了动量守恒条件。随后，电场极化技术制备NPC的方式发展与完善使得NPC极大地提高了非线性频率转换效率和波长转换范围。1998年，V. Berger正式提出了NPC的概念，并将一维周期性极化晶体的概念拓展至二维和三维，使集成调控非线性光子的波前成为了可能。利用电场极化技术，研究者在2000年时成功制备二维NPC，并在实验上观测到了弹性散射、拉曼散射、非线性切伦科夫辐射、非线性泰堡效应等一系列光学新效应，也成功展示了二维非线性光子晶体在无透镜量子鬼成像、非线性光束整形、光量子信息处理等方面许多新的应用。
然而，晶体生长、电场极化在内的传统制备技术都无法制备三维NPC，这成为近二十年来非线性光学领域的难题之一。飞秒激光加工技术因具有在透明材料中定点加工特点，成为了克服这一难题的最佳选择。2018年，该研究团队采用峰值能量极高的飞秒脉冲聚焦激光，有选择性地改变LiNbO3晶体三维空间的二阶非线性系数分布，从而构造出周期性的三维NPC。三维NPC具有三个可控的空间维度，不仅可以实现非线性光束整形，还可以保证准相位匹配，它的成功制备为高效非线性光束整形提供了新的平台。
利用三维NPC的三个自由度，通过非线性全息和周期结构阵列的设计方案，可以实现高效的非线性光束整形。以LiNbO3晶体为例，传统实现全波前的调制是在晶体的x-y平面内通过电极化等方法进行二维二元相位调制（图1 a），当基频光沿z方向通过晶体后，就可以获得经整形后的倍频光。但由于相位失配和d22系数较小，1mm晶体的转换效率通常低于1x10-6。该研究中，科研人员采用飞秒加工的方法在LiNbO3中制备三维非线性光子晶体（图1 b），为了利用LiNbO3的最大非线性系数d33，选择在x-z面内进行相位调制，y方向周期性分布以提供额外的倒格矢来弥补基频光与倍频光的倒格矢差值，从而实现准相位匹配，获得高的转换效率。
图1 3D NPC设计原理图 a基波通过二维非线性叉形光栅后产生的Raman-Nath衍射的示意图以及在不同衍射级次上存在的波矢失配；b基波通过三维非线性叉形光栅后产生的二级Raman-Nath衍射的示意图以及在第二级次上的波矢匹配。
为了验证这一理论，研究人员在5% MgO掺杂的LiNbO3单晶中设计了三维NPC，分别用来产生二次谐波涡旋光束和厄米特高斯（简称HG）模式光束。图2展示了三维非线性叉形光栅和高效产生携带不同拓扑荷二次谐波涡旋光。图2a 给出了利用二次谐波共聚焦显微镜得到的结构图，结构尺寸为 45μm (x)×45μm (y)×45μm (z)，其中x向和y向的调制周期均为3 μm，所提供的倒格矢Gx = Gy = 2π/3 μm-1。当基频光沿晶体y向射入，偏振方向沿z向时，对应的±1、±2和±3级匹配波长理论值分别为819nm，801nm，776nm。图3a给出了基波强度不变时，不同级次二次谐波强度随基波波长的变化，可以看到各级次满足准相位匹配的波长为820nm，802nm，781nm，与理论值基本相符。同时，可以观察到在±1、±2和±3级次上分别得到拓扑荷为±1、±2和±3的涡旋光（图2b-2d）。图3b给出了在各级次匹配波长下，二次谐波强度随基波强度的变化。当基波功率为1.2W时，±1、±2和±3级次的倍频转换效率分别可以达到2.8×10-5、2.7×10-5和0.44×10-5。
图2 3D非线性叉形光栅的远场衍射图 a 基于Čerenkov型二次谐波共聚焦显微镜得到的3D结构x-z和x-y面的图像 b-d 
±1,±2,±3衍射级次增强所对应的基波820nm，802nm，781nm入射下的Raman-Nath衍射图
图3 3D叉形光栅倍频转换效率 a.二次谐波强度随基波波长的变化；b. 二次谐波强度随基波强度变化的关系
除三维叉形光栅以外，研究人员还设计了一种可以将基模高斯光转换为HG模式的结构。图4a给出了结构的三维示意图和二次谐波共聚焦显微镜得到的x-z截面图，结构尺寸为32μm (x)×90μm (y)×32μm (z)，其中y方向30个周期，周期为3μm，第一级次匹配波长的理论值为819nm。二次谐波强度随基波波长的变化如图4c所示，第一级次的实际匹配波长为818nm，与理论值吻合。818nm的基波沿晶体y向射入，远场衍射可以看到±1级次上出现了HG(1,1)模（图4b）。图4d给出了二次谐波强度随基波强度变化的关系，当基波功率为1.2W时，+1（或-1）级次的倍频转换效率可以达到3.9.7×10-4. 转换效率比电极化制备的二维NPC提升两个数量级。
图4 HG模式的产生 a. 3D结构示意图和二次谐波共聚焦显微镜得到的x-z截面图；b. 基波波长为818nm时二次谐波衍射图；c. 二次谐波强度随基波波长的变化；d. 二次谐波强度随基波强度变化的关系
三维NPC高效的非线性光束整形展现其非线性光波的精确三维操纵的功能，可以进一步扩展至三维非线性全息、高维光子纠缠态的产生等。不仅如此，百微米尺寸的三维NPC同时具有频率转换和光场调控功能，也将是光子芯片上集成光源的最佳选择之一。
魏敦钊博士、汪超炜博士和顼晓仪同学为共同第一作者，通讯作者为吴东教授，张勇教授，和肖敏教授。该项研究工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、固体微结构物理国家重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心的支持。
论文连接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-12251-0